Nature Geoscience: 海洋飛沫氣溶膠-被忽視的海洋大氣云凝結核來源

  地球環境研究所黃汝錦團隊與愛爾蘭國立高威大學Colin O’Dowd團隊在海洋氣溶膠對云凝結核的貢獻方面取得重要進展

  

  海洋氣溶膠是全球氣候模式的重要組成部分,也是制約氣候模型預測準確性的主要不確定性來源之一。海洋氣溶膠由一次氣溶膠和二次氣溶膠組成,其中海洋一次氣溶膠是在海-氣界面通過氣泡破碎飛濺產生的顆粒物,因此也被稱為海洋飛沫氣溶膠(Sea Spray Aerosol, SSA)。一般來說,SSA的產量和風速正相關,其數值模型被稱為源通量方程,是全球大氣化學傳輸模式不可或缺的基礎參數。

  當前SSA的參數化大多都基于質量濃度,且尺寸大都集中于微米級別,對亞微米和納米級SSA的研究非常有限,雖然亞微米級SSASSA總質量濃度貢獻不大,但其對SSA數濃度的貢獻可能很重要。對SSA數濃度的認識不足,極大影響了我們對SSA的氣溶膠-云相互作用的定量評估。另外,現有的SSA源通量方程(超過20)存在很大差異:不同源通量方程模擬的全球SSA總量差異高達幾個數量級;不同源通量方程的粒徑范圍不同,使云凝結核(CCN)數量的相互比對變得困難,影響海云的間接氣候效應評估。由此可見,正是不同源通量方程的粒徑范圍不同以及從環境中提取SSA的方法不同,造成我們對SSA直接和間接氣候效應評估的極大不確定性,因此亟需對完整的SSA粒徑分布和通量方程進行統一。但現有的分析方法難以直接從海洋大氣中獲取SSA的粒徑分布,常用的濾膜分析因為采樣時間和粒徑分辨率太低,無法獲得不同風速條件下SSA濃度。

  已有報道的研究都假設SSA粒徑分布可以被一個中位數為微米級的、超寬的對數正態分布函數所描述,并利用觀測的微米級粒徑分布來擬合這個函數,進而外推出SSA的完整粒徑分布。例如,Quinn 等人在Nature Geoscience發表的研究推算SSA對全球海洋大氣CCN的貢獻不足30% ;Saliba等人在PNAS發表的研究推算SSA在風速高達20 m s-1的情況下數濃度僅為30 cm-3。如何從真實的海洋大氣環境中分離SSA和海洋二次氣溶膠,是理解海-氣界面物質和能量交換的一個關鍵和極具挑戰性的工作。

  針對這一難題,愛爾蘭國立高威大學Colin O’Dowd教授團隊與中科院地球環境研究所黃汝錦研究員團隊巧妙地利用海鹽氣溶膠超高吸濕性的特點,量化了SSA的粒徑分布(35 nm-10 μm),進而揭示了SSA對海洋大氣CCN的貢獻。研究結果發現SSA的數濃度被低估了1-3個數量級,因此SSA對海洋大氣CCN的貢獻也被低估了一倍以上。這項工作首次明確了亞微米級SSA粒徑分布與風速的通量方程,揭示了傳統方法對SSA數濃度的嚴重低估(1),糾正了SSA對海洋大氣CCN貢獻低的傳統觀點,為評估海-氣界面物質交換及全球氣候變化提供了可靠的參數化方案。

   

  1. a)不同風速下不同方法獲得的SSA數濃度:吸濕性方法(hygroscopicity-based,深藍色)、單模態對數正態分布擬合法(free-mono-modal,橙色)以及文獻報道的其它函數;b)不同過飽和度和風速下吸濕性方法和單模態對數正態分布擬合法獲得的SSA對海洋大氣CCN貢獻的差異。

  上述研究成果以“海洋飛沫氣溶膠-被忽視的海洋大氣云凝結核來源”(Sea spray as an obscured source for marine cloud nuclei)為題,202247日發表于《自然·地球科學》(Nature Geoscience); 徐威博士為第一作者,中國科學院地球環境研究所黃汝錦研究員、愛爾蘭國立高威大學Darius Ceburnis博士和Colin O’Dowd教授為共同通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金委、中國科學院、國家留學基金委、愛爾蘭環保署和歐盟的經費支持。

  論文原文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41561-022-00917-2


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